Matthew Perry, a Jóbarátok című filmsorozat népszerű sztárja is beszállt a "buliba", aki Benny-t, egy gengsztert fog szinkronizálni, akiről sosem lehet tudni, hogy mikor hazudik és mikor őszinte. Ebben a projektben is Ron Pearlman lesz a narrátor, akárcsak az előző Fallout játékokban.
Michael Dorn, aki a Star Trek:The Next Generation és a Star Trek: Deep Space Nine című filmsorozatokban is szerepelt, most egy szupermutánsként szólal meg, akit Marcus-nak hívnak. Felicia Day az élces nyelvű Veronica-ként fog megszólalni, a színésznőt olyan filmekből ismerhetjük, mint például a The Guild, a The Legend of Neil és a többi. John Doman a nagy diktátor, Caesar hangját adja, aki a Caesar's Legion vezetője is egyben. A színész játszott a Mystic River és a The Wire című alkotásokban is. William Sadler, aki a Shawshank Redemption című művel várt ismertté, a programban Victor-t, a jó szándékú és barátságos robotot fogja szinkronizálni.
Zach Levi-t a Chuck című televíziós sorozatból ismerhetjük, ő alakította Chuck Bartowski-t. A férfi egy rejtélyes karakternek kölcsönzi a hangját, aki a Followers of the Apocalypse tagjaként tevékenykedik és Arcade-nak hívják. Danny Trejo a játékban Raul-nak a ghoul mérnöknek szolgáltatja a hangját. A Blade trilógiából ismert Kris Kristofferson Hanlon vezért, egy idős katonát szinkronizál majd, aki züllött életet él. Rene Auberjonois a visszavonult Mr. House szerepét öltheti magára. Mr. Vegas-nak, a rádiós DJ-nek Wayne Newton biztosítja a hangját, tehát egész ígéretesnek tűnk a sztárparádés felhozatal.